近日,中國科學院大連化學物理研究所潔凈能源國家實驗室太陽能研究部李燦院士團隊和澳大利亞昆士蘭大學納米材料中心逯高清(Max Lu)、王連洲教授團隊合作,在光電催化-化學耦合分解硫化氫研究中取得新進展,研究成果發表在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed. 2014, doi: /10.1002/anie.201400571)上,并被評為"hot paper"。
硫化氫作為一種有毒的化學品,廣泛存在于自然界中(例如天然氣中),特別是大量副產于大規模的石油加氫精制過程中。由于其強烈的毒性,硫化氫本身的資源價值未被充分認識。傳統的克勞斯處理方法可以將硫化氫部分氧化得到硫和水,然而損失了氫,不能充分利用硫化氫資源。因此,開發一種能夠同時得到氫和硫的硫化氫轉化的綠色過程十分必要。
之前,該所太陽能研究部首先發展了雙助光催化劑Pt-PdS/CdS體系(J. Catal. 2009, 266(2), 165-168, doi:/10.1016/j.jcat.2009.06.024),在可見光下以H2S作為犧牲試劑可以高效制氫(量子效率高達93%),此工作得到中石化的重視,已完成了實驗室小型放大試驗。該所太陽能研究部畢業的宗旭博士在昆士蘭大學做博士后期間提出了一種創新的硫化氫轉化工藝過程,與李燦院士團隊合作,實現了光電催化-化學耦合分解硫化氫,同時得到氫氣和硫。該過程涉及兩個反應步驟,第一步利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+電對的氧化態高效捕獲H2S得到硫和還原態,第二步是光電催化還原質子產氫,同時將電對的還原態氧化。利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+循環,將兩個高效的反應過程耦合起來,實現了光電驅動的硫化氫的轉化。實驗表明,該體系可以實現H2S的連續高效轉化。
這項工作利用太陽能光催化和光電催化,為解決天然氣和石油化工過程中產生的大量H2S資源高值化轉化(H2+S)提供了一個潛在的新途徑。
硫化氫作為一種有毒的化學品,廣泛存在于自然界中(例如天然氣中),特別是大量副產于大規模的石油加氫精制過程中。由于其強烈的毒性,硫化氫本身的資源價值未被充分認識。傳統的克勞斯處理方法可以將硫化氫部分氧化得到硫和水,然而損失了氫,不能充分利用硫化氫資源。因此,開發一種能夠同時得到氫和硫的硫化氫轉化的綠色過程十分必要。
之前,該所太陽能研究部首先發展了雙助光催化劑Pt-PdS/CdS體系(J. Catal. 2009, 266(2), 165-168, doi:/10.1016/j.jcat.2009.06.024),在可見光下以H2S作為犧牲試劑可以高效制氫(量子效率高達93%),此工作得到中石化的重視,已完成了實驗室小型放大試驗。該所太陽能研究部畢業的宗旭博士在昆士蘭大學做博士后期間提出了一種創新的硫化氫轉化工藝過程,與李燦院士團隊合作,實現了光電催化-化學耦合分解硫化氫,同時得到氫氣和硫。該過程涉及兩個反應步驟,第一步利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+電對的氧化態高效捕獲H2S得到硫和還原態,第二步是光電催化還原質子產氫,同時將電對的還原態氧化。利用I3-/I-或Fe3+/Fe2+循環,將兩個高效的反應過程耦合起來,實現了光電驅動的硫化氫的轉化。實驗表明,該體系可以實現H2S的連續高效轉化。
這項工作利用太陽能光催化和光電催化,為解決天然氣和石油化工過程中產生的大量H2S資源高值化轉化(H2+S)提供了一個潛在的新途徑。