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中科院上海硅酸鹽所在高性能鋰空氣電池研究領域取得系列進展

   2015-10-29 世紀新能源網60770
核心提示:高比能量鋰空氣電池是未來大容量純電動汽車潛在的動力電源技術之一,然而由于充電動力學速率低限制了其實際性能的提升,導致其過電位
高比能量鋰空氣電池是未來大容量純電動汽車潛在的動力電源技術之一,然而由于充電動力學速率低限制了其實際性能的提升,導致其過電位高、循環性能差、電流密度低、電極材料不穩定、電解質分解等問題。發展廉價、高活性催化劑,提高反應速率是鋰空氣電池的研究熱點。過去五年有超過900多篇相關論文,70多種催化劑被大量嘗試,但研究工作缺乏設計和系統性。開展材料的設計與計算,將計算與實驗結合,是快速推進鋰空氣電池研究的重要途徑,并推動“材料基因組”發展。
 
中國科學院上海硅酸鹽研究所研究員劉建軍與溫兆銀合作,將理論計算與電化學實驗驗證結合,針對幾種典型的過渡金屬氧化物、碳化物、氮化物開展計算研究,建立了鋰離子脫附與析氧反應勢壘與催化劑的表面酸性相關規律的理論模型,預測了2.4-3.1 eV的表面酸性范圍內催化劑的高活性,提出了Co3O4,CoO,Mo2C,TiC以及TiN等幾種高活性催化劑。通過CoO與Co3O4體系的過電位、循環壽命等電化學性能的對比性實驗驗證了所提出的理論模型與材料體系。研究成果發表于Journal of the American Chemical Society(10.1021/jacs.5b07792)。
  
溫兆銀帶領的課題組設計和制備成功具有(111)面優先生長的Co3O4無支撐催化劑,并獲得了優異的容量、極化等電化學性能,研究結果發表在Energy & Environmental Science(2011,4, 4727),劉建軍帶領的研究小組將第一性原理計算與熱力學分析結合建立O2/Li2O2/Co3O4的三相界面模型,揭示了Co3O4(111)面具有高催化活性的機制,進一步驗證了表面酸性與催化活性關系的理論預測。研究成果發表在美國化學學會的刊物ACS Catalysis(2015, 5, 73)上。
  
相關研究工作得到了國家自然科學基金重點與面上項目、中科院百人計劃與重點部署等項目的支持。
 
 
圖1.鋰空氣電池過電位-催化劑表面酸性的關系與催化劑預測(上),及Co3O4與CoO體系的實驗驗證結果(下)。
 
圖2.無支撐催化劑的設計及制備的Co3O4催化劑微結構
 
  圖3.第一性原理熱力學計算Co3O4(111)與(110)表面催化Li2O2分解機理,晶面效應的電荷分析,及過渡金屬摻雜Co3O4(111)的催化性能優化。
 
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